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Title:: La/Ni(111)表面CO甲烷化：助劑La對(duì)活性和選擇性的影響

Author(s):: 智翠梅1; 章日光2; 王寶俊2; （1. 太原科技大學(xué)化學(xué)與生物工程學(xué)院，山西太原 030021）（2. 太原理工大學(xué) 煤科學(xué)與技術(shù)教育部和山西省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，山西太原 030024）

Keywords:: 密度泛函理論; microkinetic modeling; 差分電荷密度; 協(xié)同催化

CLC:

PACS:: O641.12+1

DOI:: 10.7502/j.issn.1674-3962.201909017

DocumentCode:

Abstract:: 針對(duì)Ni(111)表面上因副產(chǎn)物CH3OH形成而導(dǎo)致CH4選擇性低的問(wèn)題，采用量子化學(xué)密度泛函理論（density functional theory, DFT）計(jì)算的方法，通過(guò)添加富電子的助劑La調(diào)節(jié)表面Ni原子的電子狀態(tài)，增大Ni的d電子平均能以增加La/Ni(111)表面的反應(yīng)性，實(shí)現(xiàn)La與Ni的協(xié)同催化，從而提高CO甲烷化活性和CH4生成選擇性。同時(shí)，基于DFT結(jié)果，以Microkinetic modeling模擬實(shí)驗(yàn)條件下CH4和CH3OH的生成速率，結(jié)果表明，反應(yīng)速率r隨著溫度升高而增大；在同一溫度下，CH4生成速率r(CH4)遠(yuǎn)大于CH3OH的生成速率r(CH3OH)，且SCH4在反應(yīng)溫度550~750 K內(nèi)高達(dá)100%，表明在La/Ni(111)表面上的CO甲烷化過(guò)程中沒(méi)有副產(chǎn)物CH3OH的生成。究其原因，在電子水平上通過(guò)對(duì)CH4形成路徑Path1、Path4、Path9和Path10所對(duì)應(yīng)的關(guān)鍵中間體CO、HCO、CH2O和COH進(jìn)行Bader電荷和pDOS分析，發(fā)現(xiàn)C—O鍵明顯弱化，C—O斷鍵能壘顯著降低，因而無(wú)CH3OH生成的微觀機(jī)理是La→Ni電子離域和La與O強(qiáng)相互作用而產(chǎn)生的“給電子誘導(dǎo)”效應(yīng)。進(jìn)一步通過(guò)La與鄰近Ni原子的三維差分電荷密度分析得知，La原子的電荷損耗是沿著“La→Ni”方向，這就給出了助劑La與Ni協(xié)同催化CO甲烷化并高活性高選擇性地生成CH4的微觀解釋。

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La/Ni(111)表面CO甲烷化：助劑La對(duì)活性和選擇性的影響(PDF)

MATERIALS CHINA[ISSN:1674-3962/CN:61-1473/TG]

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