發(fā)布時間：2022年12月26日
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近日，中國科學(xué)院廣州能源研究所、中科院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所研究人員在《德國應(yīng)用化學(xué)》（Angew. Chem. Int. Ed.）上發(fā)表題為Rational Positioning of Metal Ions to Stabilize Open Tin Sites in Beta Zeolite for Catalytic Conversion of Sugars的研究成果。
含有孤立金屬錫位點的純硅Beta沸石，即Sn-Beta，已被證明是應(yīng)用于生物質(zhì)精煉尤其是催化糖類轉(zhuǎn)化的優(yōu)秀固體路易斯酸催化劑。該催化劑可以將糖類轉(zhuǎn)化為燃料和高價值化學(xué)品。Sn-Beta中的開放Sn位點被認為是最具催化活性的路易斯中心，然而在Sn-beta中構(gòu)建大量穩(wěn)定的開放Sn位點仍是一個亟待解決的問題。
該研究在Sn-Beta中引入了除Sn以外的其他金屬。通過特殊的合成方法，研究人員將金屬Ni、Co和Mn等通過離子交換摻入與Sn相鄰的硅羥基的巢穴中；通過實驗和DFT計算證明，這種臨近結(jié)構(gòu)較大程度上穩(wěn)定了開放狀態(tài)下的Sn位點。含有該結(jié)構(gòu)的Sn-Beta在催化葡萄糖異構(gòu)化為果糖和轉(zhuǎn)化為α-羥基酯方面表現(xiàn)出優(yōu)異的催化能力：以廉價的葡萄糖為底物，乳酸甲酯產(chǎn)率高達71.2%，2-羥基-3-丁烯酸甲酯產(chǎn)率為10.3%；以其他單糖或寡糖為底物，也表現(xiàn)出優(yōu)異的乳酸甲酯產(chǎn)率。
該研究提出的“對特殊位置硅羥基巢穴構(gòu)建及金屬離子交換”的方法具有通用性，為今后合成具有強路易斯酸性的臨近雙金屬分子篩催化劑提供了指導(dǎo)思路，有望進一步推動生物質(zhì)精煉及生物能源利用。
上述研究工作得到國家重點研發(fā)計劃項目、國家自然科學(xué)基金面上項目和廣東省重點領(lǐng)域研發(fā)計劃項目的資助。
2022-12-26 來源： 廣州能源研究所