發布時間：2023年2月7日
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在國家自然科學基金（批準號：21976176、22006148、22106162）等資助下，中國科學院大學環境材料與污染控制技術研究中心郝鄭平、張鳳蓮、蔣國霞團隊在缺陷調控鈦基鈣鈦礦催化劑促進水活化及有機硫水解研究方面取得重要進展。相關研究成果以“氧空位工程鈦基鈣鈦礦促進水活化和有機硫低溫水解（Oxygen vacancy-engineered titanium-based perovskite for boosting H2O activation and lower-temperature hydrolysis of organic sulfur）”為題于2023年1月12日在線發表于《美國國家科學院院刊》（Proceedings of the National Academy of Sciences, PNAS）雜志。
環境中硫的回收利用是污染治理與資源化的一個重要領域。有機硫水解是個典型的H2O活化的反應，受限于水的有效活化，復雜環境下CS2水解需較高的溫度，而該溫度條件不利于硫回收反應的進行，進而影響了硫回收與污染的有效控制。
針對上述問題，該團隊提出了一種鈦基鈣鈦礦上產生簡便的氧空位（VO）方法，從而激發H2O的活化，實現了較低溫度下高效有機硫水解與硫回收。通過該氧空位方法構筑了具有不同氧空位濃度的鈦基鈣鈦礦催化劑，研究表明氧空位濃度與水的活化解離程度及水解性能呈線性相關關系。與VO相鄰的低配位Ti離子是H2O活化的活性位點，VO的引入（特別是VO團簇）能夠顯著降低H2O解離能壘，有效促進H2O的活化解離。進一步的機理研究表明，CS2的水解是由水分子吸附解離產生的-OH與CS2分子引發的（Eley-Rideal 機理），這也是VO促進 H2O 活化而增強水解活性的本質。經還原處理的STO-R氧空位濃度最高，獲得最佳水解性能，在克勞斯反應（Claus）最有利的225°C條件下實現了COS和CS2的完全轉化。尤其值得關注的是，該催化劑還同時具有Claus催化活性，可以同時獲得優異的有機硫水解及硫回收效率。
雙功能催化劑的應用可顯著提高硫回收效率，減少催化反應單元級數，節約投資及運行成本，具有良好的應用前景。該研究成果對酸性氣體的減排控制與資源回收利用具有重要的意義。
日期 2023-02-07 來源：化學科學部 國家自然科學基金委員會