發布時間：2023年3月7日
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東南大學材料科學與工程學院孫正明教授和潘龍副研究員在揭示陰離子空位對轉換型負極材料儲鉀性能影響機制方面取得進展，相關成果以“Comprehensively Understanding the Role of Anion Vacancies on K-Ion Storage: A Case Study of Se Vacancy Engineered VSe2”為題發表在材料類頂級期刊《先進材料》（Advanced Materials）上。
在鋰離子/鈉離子電池研究中，關于利用陰離子空位增強轉換型負極材料離子存儲的研究已取得了一定的進展。但是在鉀離子電池研究領域，轉換型負極材料的空位研究仍處于起步階段。此外，關于空位增強機理通常解釋為：空位作為活性位點促進離子的吸附和擴散。轉換型負極材料在離子存儲過程中經歷嵌入和轉換兩個階段：嵌入階段結構成分沒有變化；轉換階段結構成分完全轉變。然而，上述理論基于原始材料的結構和成分，只適用于嵌入階段。那么，空位是如何影響轉換反應的？此外，經過一次充電和放電循環后，轉換型負極材料的結構成分發生的解構和重組。那么，經過一次循環后空位是否還存在？
針對上述問題，本研究選擇高電導性和大層間距的VSe2為研究對象，通過等離子處理引入Se空位（P-VSe2–x）。研究結果表明，P-VSe2–x具有優異的半電池循環性能(143 mA h g–1 at 3.0 A g–1 after 1000 cycles)和高全電池能量密度(206.8 Wh kg–1)。通過電化學分析、原位/非原位測試、第一性原理分析，本研究首次詳盡地提出了Se空位對P-VSe2–x儲鉀的作用機制：
（1）Se空位只作用于第一次放電，因為在第一次放電之后空位即消失，且在隨后的循環中不再產生；
（2）在第一次放電過程中，空位不僅可以通過增強離子吸附和提供額外擴散通道來促進K+的嵌入，還可以通過離域電子和弱化V-Se鍵合強度來提升轉換反應動力。
該研究成果同樣能夠適用于其他堿金屬離子電池體系，從而為陰離子空位應用于設計和開發高性能轉換型負極材料提供指引和幫助。
東南大學材料科學與工程學院為該論文唯一完成單位，博士生沙大巍為第一作者，博士后游菀蓉為共同第一作者，潘龍副研究員和孫正明教授為共同通訊作者。該工作得到國家自然科學基金、江蘇省自然科學基金和中國科協青年人才托舉工程項目的支持。
來源：東南大學材料學院 發布時間：2023-02-10