發布時間：2023年3月23日
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碳載金屬催化劑是多相催化領域中研究最多的催化劑之一，被廣泛應用于電化學、生物質轉化、精細化工等催化過程。由于熱力學不穩定性以及與碳載體的相互作用較弱，載體表面的金屬納米顆粒經常出現脫落、團聚等現象，導致催化劑性能降低。將金屬納米顆粒限域到多孔碳的孔隙內，被認為是提高催化穩定性的有效方法。通常，限域催化劑主要通過后封裝和和原位封裝策略制備，其中原位封裝策略在概念上被認為是更直接、更可控的方法，但存在金屬團聚、孔結構破壞等風險。因此，亟需設計新的制備方法實現金屬顆粒在多孔碳孔隙的原位封裝。
近日，中國科學院青島生物能源與過程研究所研究員王光輝帶領的多孔催化材料研究組，開發了一種通用的硫醇輔助策略。該策略利用配位化學和親疏水作用，直接將S摻雜PtCo合金納米顆粒原位封裝于介孔碳材料內（S-PtCo@MC）。合成過程中，疏水性硫醇通過親疏水作用進入三嵌段共聚物（Pluronic P123）形成的球形膠束的疏水核中，然后通過配位作用將金屬前驅體引入膠束內部，從而使金屬顆粒在球形介孔內的原位封裝。在熱解階段，硫醇配體分解促使S在納米PtCo合金中的摻雜。該策略操作簡易、過程簡單，僅需水熱和碳化兩步過程，過程易于放大，在1L容量反應釜中，單批次可以獲得21.5g催化劑。合成的S-PtCo@MC在酸性條件下表現出優異的析氫活性，在10mAcm-2電流密度下過電位為23mV，塔菲爾斜率為23mVdec-1。與商用Pt/C、對比催化劑相比，該催化劑的穩定性明顯提高，證明了S摻雜和原位封裝的優勢。此外，這一策略通過調整金屬前驅體組成可以廣泛合成多種封裝金屬催化劑，包括單金屬（Pt、Pd和Rh），雙金屬（PtZn和PdRh）和三金屬（PdPtRh）催化劑。
相關研究成果發表在ACS Nano上。研究工作得到國家自然科學基金、山東自然科學基金重大基礎研究項目、青島能源所等的支持。
2023-03-22 來源： 青島生物能源與過程研究所